1862年，陕西回民趁太平天国和捻军进入陕西的机会，联合发动叛乱，宁夏地区也爆发了大规模的回民暴动，陕甘局势迅速恶化。由于总督杨岳斌无法有效控制局势，清廷于1866年谕令左宗棠前往陕甘平定回民起事。

左宗棠于1866年末动身，准备率领各军平定回民起事。然而，由于西捻军进犯陕西，加之左宗棠认为捻军实力强于回民军，因此他首先选择重点镇压捻军。在多次与捻军的交战中，左宗棠虽屡次击败捻军，但因回民军的牵制以及捻军的机动灵活，难以彻底取胜。延川、绥德等地还多次被回民军攻破。1867年末，捻军由陕入晋，继而进入河南、直隶，京师震动。左宗棠因未能有效控制局势，与李鸿章、李鹤年、官文皆受革职处分。但左宗棠并未气馁，他率军追击捻军，并建言献策，最终于1868年协助李鸿章消灭了西捻军。

在消灭捻军后，左宗棠将主要精力转向回民军。他率军进入陕北的延安、绥德、榆林一带，先后逼降扈彰、董福祥等统领的起义军。随后，他进兵董志原，大败盘踞和被驱逐于此的回民军，攻占该地，肃清庆阳、泾州。在此期间，左宗棠还努力恢复生产，推广代田法、区田法，并拨款救济饥民和归降者。

在平定回民军的过程中，左宗棠认定盘踞金积堡一带的马化龙是回民起事的罪魁祸首之一。他派刘松山进攻马化龙的金积堡，但刘松山在战斗中阵亡。左宗棠痛感“失我右臂”，但他并未因此气馁，而是以刘松山之侄刘锦棠代替刘松山，调动重兵围攻金积堡。经过艰苦的战斗，左宗棠终于在1871年取胜，马化龙父子投降后被处死。

在肃清后方后，左宗棠开始进攻甘肃河州。当地回民军领袖马占鳌顽强抵抗，清军屡屡受挫。但在清军的强大压力下，马占鳌于1872年投降。回民军的主力至此已经被消灭。随后，左宗棠派刘锦棠克复西宁，白彦虎等退入甘肃。他又派徐占彪进攻肃州，但肃州久攻不下。在此期间，左宗棠还在兰州创办了甘肃机器制造局，推动了西北地区的近代化进程。

1873年，随着西宁回民军首领马桂源投降并被处死，以及左宗棠集合徐占彪、宋庆、金顺、刘锦棠等部大举围攻肃州，肃州回民军首领马文禄被迫投降后被处死。随着肃州的克复，陕甘回民起事终于被平定。左宗棠因功被清廷授予陕甘总督协办大学士的职务，并赏加一等轻车都尉世职。

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五、进军新疆

1864年，新疆地区因受太平天国运动和同治陕甘回变的影响，陷入了割据纷争、各自为王的混乱局面。其中，喀什噶尔成为争夺的焦点，伊斯兰教白山派首领马木提艾和柯尔克孜族部落头目司迪克相继向中亚的浩罕汗国求援，引来了该国的军事头目阿古柏。阿古柏于1867年在新疆建立了“洪福汗国”，加剧了新疆的动荡。同时，沙俄也趁机于1871年7月侵占了伊犁，进一步加剧了新疆的危机。

面对新疆的危机，清廷开始重视并采取措施。他们命令景廉、成禄等率军出关，并令左宗棠派兵进剿。然而，由于陕甘回民起事尚未平定，左宗棠认为此时兴师远举并非稳着，但他仍于1872年1月派徐占彪进兵肃州，为收复新疆做准备。

1873年3月，左宗棠提出了先安定新疆回部再准备收回伊犁的方针。他认为，欲收伊犁，必先克乌鲁木齐。如果乌鲁木齐城克复，再大兴屯田以保证长期后勤供应，安抚新疆各部族耕牧如常，即使不立即索伊犁，也已稳然不可犯。这一方针得到了军机大臣文祥的支持。

然而，1874年日本侵台事件引发了清廷内部的“海防”与“塞防”之争。李鸿章等人力主海防，主张放弃塞防以节省军费用于海防。而左宗棠则主张海防与塞防并重，认为不收复新疆将导致陕甘清